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中国の汚染トレーサーとしての希土類

中国では水質汚染が深刻な問題になっています。以前は研究者は地表水に注意を払っていませんでしたが、近年、特に中国北部で地下水汚染に関する研究が増えています.

最近の「汚染との戦い」の一環として、中国中央政府は 2015 年に水質汚染管理に関する主要な政策を発表しました。多くのフィールド サンプリングと分析キャンペーンが実施されました (図 1)。農業汚染や生活排水に加えて、多くの地域で産業活動が汚染の原因となっています。

高度な技術の急速な拡大に伴い、希土類元素 (REE) が環境に大量に放出されています。天然水には、その地質学的背景をはるかに超える値で REE (つまり、磁気共鳴画像造影剤のガドリニウム) が含まれていることがわかっています。中国では、REE は 1990 年代から主要な新興汚染物質の 1 つと定義されてきました。過去数十年間、長距離輸送、生物蓄積、および毒性のために、異常に高い REE 濃度が水資源で一般的に検出されてきました。この REE の需要は、環境への排出の増大につながり、人間の健康と生態系に潜在的なリスクをもたらします。したがって、REE の運命と重要なゾーン (土壌、水、空気など) を通過する REE の輸送をよりよく理解することは、人間の健康を保護し、環境政策の策定を維持するための重要なトピックです。

過去 30 年間にわたり、地下水中の REE の挙動に関する調査が行われてきました。 REE の動員と輸送は、主に反応性固体によって促進されます。二次鉱物との共沈、鉄およびマンガン酸化物への収着、非晶質の鉄およびマンガンの沈殿などのメカニズムは、溶液から水性 REE を隔離および分別します。これにより、中性付近の pH の地下水で REE 濃度が低くなります (例:10 から 10 mol/L)。

実際、酸化鉄とのより拘束された相互作用では、捕捉された REE が、溶解したオキシ水酸化鉄の存在下で、pH 5 未満の場合の約 10% から pH 6 を超える場合の 90% 以上に増加することが、捕捉実験によって示されています。この結果は、除去された REE が 45% 未満であった、オキシ水酸化鉄の非存在下での REE の動作とは対照的です。溶解した炭酸イオンも、溶液の錯体形成に影響を与えることが示されています。地球化学的な REE の挙動をよりよく理解するには、REE の表面と溶液の錯形成メカニズムに関するより広範で定量的な証拠が必要です。

REE 表面と酸化鉄との錯形成をよりよく理解するために多くの研究が行われてきましたが、酸化マンガンと REE 表面との錯形成の定量的研究にはあまり力が注がれていませんでした。既存の情報が限られていることから、マンガン酸化物との REE の結合は、単純な表面錯形成モデルを使用して説明できることが示唆されました。このモデルは最近、REE の分別と地下水の流動性に関するフィールド調査に適用されました。結果は、REE が酸化鉄と比較して酸化マンガンに対してより大きな親和性を示すことを強調しています。ただし、これらの酸化物の両方との錯体形成は、正味の水性 REE シンクになる可能性があります。

REE 収着挙動は、重い REE (HREE) よりも軽い REE (LREE) のマンガン酸化物による優先的な取り込みを示しています。このような分別傾向により、固相での LREE の濃縮が起こります。さらに、REE収着動力学に対する溶存炭酸塩錯体形成の影響、およびLREE/HREE比によって定量化されたそれらの分画を考慮する必要があります。実際、カーボネート配位子の存在下では、酸化鉄よりも酸化マンガンの方が REE 分画が大きいことが最初に観察されました。最近では、単純な表面錯形成モデリングを使用して、含水オキシ水酸化マンガンとの REE 錯形成が定量的に決定されました。結果は、含水オキシ水酸化マンガンに結合した LREE が、pH とイオン強度の増加とともに増加したことを示しています。

地下水流路またはトランセクトに沿った REE の挙動に関する豊富な研究が発表されているにもかかわらず、含水オキシ水酸化マンガンへの REE 錯体形成を考慮した、地下水流路に沿った REE のスペシエーションと輸送に関する研究はほとんど行われていません。私たちはすでに、酸化鉄 (Liu et al., 2017 を参照) および地下水中のマンガン酸化物 (Liu et al., 2018 を参照) への REE 結合の定量化を試みました。さまざまな濃度を考慮して、pH 4 から 12 の範囲で調整します。後者の研究では、流路に沿った地下水の REE スペシエーションに対するマンガンと酸化鉄の影響を比較しました。

マンガンは、REE 動員を制御するプロセスの定性的評価のための酸化還元に敏感な成分として頻繁に使用されています。ただし、REE のオキシ水酸化マンガンへの結合を定量的に説明することが不可欠です。したがって、本研究の目的は、(i) 地下水流路における REE 輸送における含水酸化マンガンの役割を特定することでした。 (ii) 異なる地下水からの含水オキシ水酸化マンガンとの REE 表面錯体形成反応を定量的に定義すること。 (iii) 含水オキシ水酸化マンガン濃度が REE の挙動に及ぼす影響を評価する。

本プロジェクトでは、華北平原の流路に沿って地下水を採取しました(図2)。主な目的は、モデリングとフィールド スタディを組み合わせたアプローチにより、含水マンガン オキシ水酸化物の表面錯体形成に関連する REE の挙動を決定することでした。結果は、水和オキシ水酸化マンガンによって錯化されたネオジム (すなわち、REE の 1 つ) の割合が 1% 未満から 99% までの範囲であることを示しました。複雑なREEの量は、流路に沿って増加します。含水オキシ水酸化マンガンに結合した REE は、原子番号が増加するごとに減少傾向を示します。このプロセスは、pH、含水オキシ水酸化マンガンの含有量、および金属負荷とは無関係であることが確認されました.

この発見は、含水オキシ水酸化マンガン-REE 錯体形成が、HREE よりも LREE を優先的に除去することにより、地下水中の REE の輸送に重要な役割を果たしていることをさらに示しています。それにもかかわらず、カーボネート配位子は、溶液の pH が 8 を超えると、含水マンガン オキシ水酸化物に収着される REE の量を減少させる強力な競合相手であるように思われます。 HREE と比較して LREE の顕著な減少。


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