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溶液中の方解石結晶のメソ結晶形成

結晶は、環境中、生物内、およびテクノロジー全体に遍在する物質であり、多くの経路に沿って作成されます。一部の結晶は、個々の原子、イオン、または分子 (結晶のビルディング ブロック) が一度に 1 つずつ結晶表面に追加される、いわゆる「古典的な」メカニズムによって溶液から成長します。

他のものは、分子クラスターや事前に形成されたナノ粒子などのより複雑なエンティティのアセンブリを通じて成長します。タンパク質や多糖類などの生体高分子を混合溶液に加えると、形成経路が大幅に変化する可能性があります。追加された巨大分子がナノ粒子の相互作用を仲介して、ナノ粒子を結晶学的配列に集合させると、その結果、しばしば「メソ結晶」と呼ばれる複合構造が形成されます。メソクリスタルは、多くの点で完全な単結晶のように振る舞いますが、単結晶に通常関連付けられる単純な幾何学的形状とは大きく異なる複雑な形状をしています。さらに、それらは、成長中にナノ粒子が継続的に追加されたことを記録しているように見える粗い表面を示します。

新しい研究は、一般にナノ粒子の集合に起因する複雑な形態が、サイトをブロックすることによってプロセスを妨げる高分子添加剤の影響下での単一イオン付加による古典的な成長からも生じることを示すことにより、メソ結晶をより単純ないとこから分離する境界線を曖昧にします。アタッチメントが最も簡単に達成される場所。 CaCO3 の溶液から始めます 、最も一般的な生物学的に生成されるミネラルの 1 つである研究者は、CaCO3 をミネラル化する多くの海洋生物に見られる硫酸化多糖類の硫酸塩に富む代用物を提供する、高荷電ポリマーのポリスチレンスルホン酸 (PSS) を導入しました。 .方解石の結晶の場合、CaCO3 の最も一般的な形態 を溶液に加えると、以前はメソ結晶の形成に起因すると考えられていた風変わりな構造に成長しました。

次に、研究者は、原子間力顕微鏡 (AFM) を使用して、これらの溶液からの方解石結晶の成長を観察しました。これは、原子サイズのレベルまでの解像度で結晶表面の地形図を提供します。以前の研究と同様に、PSS を含まない溶液では、溶液からのイオンが結晶格子の特定の結晶学的方向に沿って整列したステップ エッジに付着し、表面を横切る単一原子高さのステップの移動によって結晶が成長することがわかりました。

しかし、PSS の導入により、新しいステップ方向が開発され、古いステップに沿ったサイトが汚染され、カルシウムまたは炭酸イオンの付着が阻害または防止されました。 PSS によるステップの固定により、表面が極端に粗くなり、通常はシャープな結晶エッジが疑似ファセットに広がりましたが、新しいステップ方向により、PSS を含まない溶液の方解石結晶には存在しない他の疑似ファセットが出現しました。 .ナノ粒子の添加による成長は観察されなかった。したがって、研究者は、最終的な形態は完全に古典的な成長メカニズムによって生じたと結論付けました。

これらの発見は、イオン、原子、または分子が結晶上の原子サイトに結合するプロセスと、高荷電ポリマー添加剤の干渉から生じるナノスケールの動的特性が、複雑な巨視的形態にどのように変換されるかを示しています。この結果は、結晶形態を根底にある成長プロセスの独自の特徴として使用する人々への警告として役立ちます。さらに、自然環境に存在する複雑な化学環境を考えると、複雑な結晶形への不純物制御された古典的な経路は、例外ではなく規則である可能性があります.

研究「A Mesocrystal-Like Morphology Formed by Classical Polymer-Mediated Crystal Growth」は、Advanced Functional Materials ジャーナルに最近掲載されました。 .この作業は、それぞれノースウェスタン大学、アイントホーフェン工科大学、パシフィック ノースウエスト国立研究所の Paul Smeets、Nico Sommerdijk、James De Yoreo が主導しました。


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