私たちは毎日、生活の質を向上させる化学プロセスに囲まれていますが、ほとんどの人はそれらの存在にさえ気づいていません。また、知っている人は、自然が分子をどのように変換できるかに驚かされることがよくあります.
よく知られている例は、自動車の排出ガス制御触媒で有毒な汚染物質を無害な製品に変換することです。または、酸素によるアンモニアの酸化である、化学産業の最も重要なプロセスの 1 つを取り上げます。毎年、3,000 万トン以上の硝酸が生産されており、これは肥料の前駆体であるため、本質的に世界を養っています。もう 1 つの興味深い例は、光合成に代表されるように、太陽光をより有用な化学エネルギーに変換することです。
これらの反応の共通の特徴は、非常に強い化学結合の活性化です。しかし、これらのプロセスの反応メカニズムはよくわかっていません。ただし、選択した金属触媒の重要性と、触媒表面に形成される反応性中間体種の存在に関してはコンセンサスがあります。
これらの重要な中間体は、反応性の高い末端金属-酸素結合または金属-窒素結合という特殊な構造的特徴により、強い結合を活性化できることが示唆されています.
このような重要な中間体の合成と単離は、これらの重要なプロセスを理解し、将来的により良い触媒を設計するために。
したがって、このような末端オキソおよびイミド基を持つパラジウム錯体を安定化する分子の特性に関する共通の傾向を見つけたいと考えました。そのような結合動機は、そのような反応性の高い中間体の最も重要なクラスの 1 つです。したがって、そのような化合物の安定性と反応性に関する理論的な計算研究を実施しました。これにより、実験の労力を最小限に抑え、それに応じてコストを削減するために、研究室で合成する前にこれらのとらえどころのない分子をモデル化することを目指しています.
我々の計算は、低酸化状態の金属とのパラジウムオキソ化合物（II）または高原子価パラジウム（IV）の2つの可能な反応中間体を示しました。高原子価パラジウム (IV) 金属コアは電子不足であるため、我々の計算では、金属への電子密度の供与が優先度が高いと予測されました。これらの予測に続いて、パラジウム末端オキソ化合物の合成分離は、金属中心を取り巻く適切な環境を考えると実行可能であると考えています.
私たちは現在、実験室でこれらの計算予測を実験的に追跡しており、これらのとらえどころのない化合物を分離するという夢を追い求めています。最終的には、エネルギーの変換と貯蔵、および貴重な基本化学物質の合成のための新しい触媒を開発したいと考えています.
これらの調査結果は、The Journal of Organometallic Chemistry に最近掲載された How to tame a palladium terminal imido というタイトルの記事で説明されています パラジウム ターミナル オキソを飼いならす方法、ジャーナル Chemical Science に最近掲載されました。 この研究は、フリードリッヒ アレクサンダー大学エアランゲン ニュルンベルクの Annette Grünwald と Dominik Munz によって行われました。
参考文献
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